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華東理工大學(xué)團(tuán)隊(duì)，實(shí)現(xiàn)無(wú)溶劑、無(wú)催化劑的塑料閉環(huán)回收！
塑料污染治理已成為全球可持續(xù)發(fā)展的核心議題，而兼顧塑料“高強(qiáng)度”與“易回收”特性，是材料化學(xué)領(lǐng)域長(zhǎng)期未決的挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)塑料因“熱力學(xué)陷阱”難以化學(xué)回收，近平衡聚合物雖可回收卻存在聚合效率低、溶劑能耗大等問(wèn)題。
2025年11月，華東理工大學(xué)張琦教授、曲大輝教授與荷蘭格羅寧根大學(xué)諾獎(jiǎng)得主Ben L. Feringa教授合作，在《Nature Nanotechnology》發(fā)表重磅研究，提出“超分子化學(xué)回收”全新概念，為該難題提供了突破性解決方案。
該研究的核心創(chuàng)新在于利用側(cè)鏈氫鍵自組裝與主鏈動(dòng)態(tài)二硫鍵的協(xié)同平衡，實(shí)現(xiàn)聚合物—單體的可逆轉(zhuǎn)化。研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，硫辛酰胺類似物(TAA)晶體中，一級(jí)酰胺基團(tuán)形成的致密氫鍵網(wǎng)絡(luò)會(huì)隔離1,2-二硫戊環(huán)，阻斷聚合必需的硫-硫交換路徑。為打破這一“封印”，團(tuán)隊(duì)篩選甲酸(FA)作為可揮發(fā)氫鍵競(jìng)爭(zhēng)劑，通過(guò)“溶解-去溶劑”兩步法，室溫真空條件下即可制備出納米晶聚(TAA)(Nc-poly(TAA))薄膜。
Nc-poly(TAA)呈彈性體特征，拉伸模量達(dá)235 MPa，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度僅24.5 °C。將其在120 °C退火2小時(shí)后，鏈段重排形成半晶態(tài)聚硫辛酰胺(TAA)(Sc-poly(TAA))，構(gòu)建出“二維氫鍵+一維共價(jià)”的雜化骨架。經(jīng)表征，Sc-poly(TAA)楊氏模量達(dá)3.87 GPa、硬度0.14 GPa，與尼龍6相當(dāng)，遠(yuǎn)超高密度聚乙烯，且在80%高濕環(huán)境下性能無(wú)衰減，蠕變速率顯著低于非晶版本，具備工程塑料級(jí)的穩(wěn)健性與耐久性。
該技術(shù)最引人注目的是無(wú)溶劑、無(wú)催化劑的閉環(huán)回收能力。將Sc-poly(TAA)碎片置于120 °C熱臺(tái)，24小時(shí)內(nèi)即可崩解為黃色片狀微晶，回收單體化學(xué)純度超90%，產(chǎn)率近100%。以回收單體重新聚合，二次材料的力學(xué)與結(jié)構(gòu)性能與初代完全一致，實(shí)現(xiàn)“原廠級(jí)”閉環(huán)再生。
生命周期評(píng)估顯示，該超分子無(wú)溶劑路線每回收1 kg單體僅排放0.36 kg CO?，碳足跡僅為傳統(tǒng)溶劑法的1/180，綠色環(huán)保優(yōu)勢(shì)顯著。這一策略首次將超分子自組裝作為高性能塑料閉環(huán)回收的驅(qū)動(dòng)力，擺脫了對(duì)單體精細(xì)“近平衡”結(jié)構(gòu)或高能耗溶劑的依賴。
未來(lái)，研究團(tuán)隊(duì)將進(jìn)一步拓展超分子工具箱，優(yōu)化非共價(jià)與動(dòng)態(tài)共價(jià)的協(xié)同作用，推動(dòng)技術(shù)工業(yè)放大。隨著可再生電力與熱集成技術(shù)的應(yīng)用，這一“熱觸發(fā)-自解聚”模式有望將塑料廢棄物直接轉(zhuǎn)化為高值單體，開(kāi)啟循環(huán)塑料的“超分子時(shí)代”。
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